在國家碳達峰和碳中和的背景下，光催化轉化作為可持續(xù)的低碳技術，可在溫和條件下解鎖傳統(tǒng)策略無法實現(xiàn)的化學反應，促成各種物質的高效利用，降低過程能耗，提高生產過程本質安全水平。連續(xù)流反應器可以大大改善釜式反應器的“光受限”問題，而非均相光催化劑的使用可以克服均相體系中催化劑回收難的缺點，然而如何在連續(xù)流中高效地應用非均相光催化劑是個非常大的挑戰(zhàn)。

在此背景下，來自中國科學院上海高等研究院唐志永研究員和張潔副研究員所帶領的工程科學團隊提出了一種利用氣液固段塞流來實現(xiàn)非均相光催化連續(xù)流合成的新方法。這是流動化學強化偶氮化合物的非均相光催化合成研究中的重要進展。

具體來說，得益于液彈內部的內循環(huán)和形成的薄液膜，該方法可以有效避免固體催化劑在流動過程中的沉積和堵塞，可彌補傳統(tǒng)填充床方式壓降高的缺陷，同時又強化了光催化轉化過程中的光傳遞和質量傳遞過程。

近日，該研究成果發(fā)表在國際頂尖的化工期刊《Chemical Engineering Journal》（IF雜志=10.652）。論文的第一作者為上海高等研究院的陳宇航博士。

氣液固段塞流強化偶氮化合物的非均相光催化合成。

芳香偶氮類化合物廣泛應用于醫(yī)藥、染料、液晶材料、食品添加劑等領域。該工作以石墨相氮化碳（g-C3N4）催化下的硝基苯制偶氮類化合物為反應模板，結合可視化流動實驗，分析研究了氣液固段塞流下的硝基苯光催化反應行為，揭示了該流動模式與光催化反應過程的耦合調控機制，以及對光催化合成偶氮類化合物的強化機理。

研究發(fā)現(xiàn)連續(xù)流能顯著縮短反應時間；含氣率的提高有利于形成更穩(wěn)定的氣液固段塞流，液段更短，而氣泡與微通道間的薄液膜長度與厚度增加，催化劑顆粒在液段間穿梭。在高含氣率下，總流速的提高使得液段內循環(huán)渦量更大，從而強化液固傳質效率，進而提高光催化反應速率。最后，經過反應參數(shù)的優(yōu)化，產物偶氮類化合物的時空產率達到26.1 mmol/h*L，通過“數(shù)增放大”，產率可達目前文獻報道的釜式反應器（80L）的500多倍，使得該技術具有極高的商業(yè)應用意義。該研究工作為流動化學提供了使用非均相催化劑的新路徑，可作為一種普適的方法強化各類材料、精細化學品和藥物中間體的合成，推動其由傳統(tǒng)間歇工藝向綠色、安全、高效的連續(xù)流工藝轉變。

 (a)釜式反應器，(b)氣液固段塞流下的硝基苯光催化反應性能對比。

總流速對硝基苯轉化率和氣液固段塞流中液段長度的影響規(guī)律。

該工作獲得了中科院青年創(chuàng)新促進會、中科院STS計劃和殼牌前瞻科學項目的資助。

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